Luisa Stefani partecipa alle Olimpiadi di Tokyo 2020 nel doppio femminile assieme a Laura Pigossi: le due arrivano fino in semifinale, battendo specialiste del doppio come Mattek-Sands e Dabrowski nel loro percorso. Nel penultimo atto, le brasiliane cedono a Bencic/Golubic in due set; tuttavia, nella finalina per il bronzo, Pigossi/Stefani ribaltano il pronostico e sconfiggono le finaliste di Wimbledon in carica Vesnina/Kudermetova per [11-9] al match-tiebreak, riuscendo così ad aggiudicarsi la medaglia di bronzo, la prima del Brasile nel tennis olimpico.
Dopo le Olimpiadi, giocando con Gabriela Dabrowski, è diventata vice campionessa della WTA 250 San José, salendo al 22º posto nel mondo. Nel torneo successivo, il WTA 1000 a Montreal, hanno vinto il titolo battendo la coppia numero 1 del torneo, Mertens/Sabalenka, ai quarti, la forte coppia Kudermetova/Rybakina in semifinale e la coppia numero 6 testa di serie in finale, tutte in due set, assicurandosi così la prima top 20 nella storia del doppio femminile in Brasile e il primo titolo WTA 1000 di Stefani. La fulminea ascesa di Stefani è continuata alla WTA 1000 di Cincinnati la settimana successiva, dove lei e Dabrowski sono arrivate seconde. Con questo Stefani raggiunge la posizione di n. 17 del mondo.[1][2][3][4][5]
Stefani ha raggiunto l'apice della sua carriera agli US Open 2021. Ha raggiunto per la prima volta una semifinale del Grande Slam, essendo anche la prima semifinale degli US Open di Dabrowski. È stata la prima brasiliana ad arrivare così lontano in un Grande Slam di doppio femminile dai tempi di Maria Bueno nel 1968. Tuttavia, nel tiebreak del 1º set in semifinale, Stefani ha fatto un brutto passo, storcendosi una gamba e cadendo in campo con forti dolori. Ha dovuto abbandonare il gioco su una sedia a rotelle. Successivamente è stata rilevata una lesione al legamento del ginocchio, che ha costretto Stefani a ritirarsi dal circuito tennistico per il resto del 2021. Con la semifinale Stefani ha raggiunto il suo miglior piazzamento in carriera, la posizione di n.13 doppia del mondo, a soli 5 punti dalla n.12, la cilena Alexa Guarachi. Se avesse vinto il torneo, sarebbe entrata nella top ten. Il 27 settembre a Chicago, negli Stati Uniti, Luisa ha subito un intervento chirurgico al ginocchio per aiutarla a riprendersi dall'infortunio. A novembre è tornato a San Paolo per la sua guarigione. Nel novembre 2021 Luisa ha raggiunto, pur senza giocare per alcune settimane a causa di un infortunio al ginocchio, il 9º posto nella classifica WTA di doppio, diventando la 6° tennista brasiliana della storia ad essere tra le prime 10. tenniste del mondo in questa classifica, se si uniscono Maria Bueno, che lo ha fatto prima dell'era open, Carlos Kirmayr, Gustavo Kuerten, Bruno Soares e Marcelo Melo.[6][7][8][9][10][11][12][13][14][15][16][17][18][19]
Dopo una lunga convalescenza, Luisa ha annunciato che tornerà a giocare alla WTA Tokyo a settembre 2022, con la giapponese Ena Shibahara come sua partner. Prima si è formato negli Stati Uniti. Durante il Grande Slam, dopo essersi riuniti con Dabrowski, i due decisero di suonare insieme al Chennai Open 2022, una settimana prima di Tokyo. Stefani è stata campionessa a Chennai con Dabrowski, al suo primo torneo dopo 1 anno di infortunio.[20][21][22]
Alla WTA 1000 di Guadajalara, giocando con Storm Sanders, è arrivata in finale, tornando così nella top 100, e ottenendo una finale brasiliana senza precedenti nella WTAs 1000 con Beatriz Haddad Maia. Nella finale, disputata lo stesso giorno, ha vinto il suo secondo titolo WTA 1000, in un risultato serrato, con il punteggio di 7/6 (7-4), 6/7 (2-7) e 10-8.[23][24]
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